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【转载】原子级Rh/Zeolite催化甲烷制甲醇和乙酸!

本文来源: 天津先权公司    发布时间: 2019/10/28 - 09:40

甲烷直接转化为甲醇、甲酸等含氧化合物,具有重大的经济价值。虽然经过科研团队多年研究,其商业化之路仍然任重道远。
问题在于:甲烷直接氧化制甲醇并非计量反应,速度太慢,收率又低;另外,甲醇直接羰基化制乙酸未见报道。
有鉴于此,Maria Flytzani-Stephanopoulos等人报道了一种原子级分散的单核Rh/Zeolite、Rh/TiO2负载型催化剂,可在温和条件下利用CO和O2将甲烷直接转化为甲醇和乙酸。

图1. Rh-ZSM-5催化剂的TEM和CO-DRIFTS光谱
图1. Rh-ZSM-5催化剂的TEM和CO-DRIFTS光谱

 

图2. Rh-ZSM-5催化剂的TEM和CO-DRIFTS光谱
图2. Rh-ZSM-5催化剂的TEM和CO-DRIFTS光谱

研究人员利用普通浸渍法,制备得到以上催化剂,然后在150 ℃,30bar(CO/O2)条件下,通过间歇式高压釜进行试验,每次批次实验反应时间约3h。
研究发现,烷直接转化为甲醇和转化为乙酸是两种哇暖不同的反应路径,甲醇并不是生成乙酸过程中的中间体。因此,通过催化条件的改变,可以对产物选择性的调控,实现22000 μmol 乙酸 g-1cat,230 μmol 甲醇g-1 cat,选择性在60%-100%之间。
总之,这项工作提供了一种高活性甲烷直接氧化催化剂,对甲烷高效利用的催化剂可控设计和制备,起到了重要指导作用!
表1. ZSM-5和0.5 wt% Rh-ZSM-5液体氧化产物对比

表1. ZSM-5和0.5 wt% Rh-ZSM-5液体氧化产物对比

Junjun Shan, Mengwei Li, MariaFlytzani-Stephanopoulos et al. Mild oxidation of methane to methanol or aceticacid on supported isolated rhodium catalysts. Nature 2017, 551, 605–608.

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