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【文章转载】单原子催化剂研究新进展

本文来源: 天津先权公司    发布时间: 2019/10/28 - 08:23

贵金属催化剂由于d电子轨道都未填满,表面易吸附反应物,且强度适中,利于形成中间“活性化合物”,具有较高的催化活性,被应用到工业氢化和氧化反应,成为重要的催化剂材料。

但随着持续消耗,贵金属元素在未来50年内将面临短缺的问题。制备单原子催化剂可以利用铂元素,考虑到大量的催化反应均在高温气氛下进行,因此制备高温反应气氛下稳定的单原子催化剂具有重要意义。

单原子催化剂(SACs)是指金属以单原子形式均匀分散在载体上形成的具有催化性能的催化剂.与传统载体型催化剂相比,SACs具有活性高、选择性好及贵金属利用率高等优点,在氧化反应、加氢反应、水煤气变换、光催化制氢以及电化学催化等领域都具有应用,是目前催化领域的研究热点之一.常见的SACs制备方法有共沉淀法、浸渍法、置换反应法、原子层沉积法以及反奥斯瓦尔德熟化法等

然而,通过浸渍法制备单原子催化剂不够稳定,新加坡大学的颜宁教授课题组受到颗粒限域效应的启发,通过一步法在介孔氧化铝孔道中合成了反应气氛下热稳定的单原子铂催化剂。

由于单原子Pt稳定嵌入不饱和的五配位铝,使其具有高的热稳定性,由此表现出较好的1,3-丁二烯氢化选择性、己烷重整和CO氧化的性能。

该课题组对介孔氧化铝凝胶前驱体的蒸发条件、煅烧及氢气还原条件进行了一系列探索,还对原位红外测试信号弱的问题进行了大量的仪器调试,并对H2和CO的滴定实验进行了大量摸索。

通过TEM、TEM-EDS元素扫描成像、HAADF-STEM成像、单原子线扫面成像、EXAFS成像、XANES成像、FT-EXAFS图像、H2-O2滴定图像、CO吸附的红外光谱图、27Al MAS-NMR图,不同配位铝含量的图像表明不饱和五配位铝表面形成了单原子铂催化剂。

 

 

在200 ℃的条件下,该催化剂表现出对丁烯较好的选择性氢化,在400 ℃和550 ℃条件下表现出较好的己烷重整性能,从室温到400 ℃的条件下表现出较好的CO氧化性。

 

 

该研究成果提供了一种合成不同金属单原子催化剂的方法,具有较高的热稳定性。通过进一步的研究,这种催化剂有望应用于选择性氢化及汽车尾气处理(VOC)。

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